2006年，為配合NDS版（鉆石、珍珠版）的上市，TV動畫同步推出全新系列《神奇寶貝鉆石&珍珠》（PokémonDiamond&Pearl，簡稱DP）。對戰(zhàn)開拓區(qū)篇結束后，小遙為了獨自挑戰(zhàn)城都地區(qū)的華麗大賽和小智告別，小勝回到了橙華道館，小剛也回家去了。小智則受到了小茂的激勵，獨自帶著皮卡丘和偷渡的長尾怪手前往神奧地區(qū)挑戰(zhàn)聯盟。新登場的女主角小光，其藍本取自電玩NDS版。為了成為頂尖協(xié)調訓練家，小光從家鄉(xiāng)雙葉鎮(zhèn)來到了位于真砂鎮(zhèn)的山梨研究所領取最初的神奇寶貝。而同一時間，小智也抵達神奧地區(qū)，并在那里和小剛再度會合。機緣巧合，小光救了被火箭隊抓走的皮卡丘，三人就一同結伴旅行，展開了新的旅程。《神奇寶貝珍珠&鉆石》每周四在日本首播。臺灣也由中視進行轉播，網絡上能夠找到前105集的國語配音。
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雪野五月 三石琴乃 立木文彥 楢橋美紀 興梠里美 真柴摩利 林玉緒 一龍齋貞友 佐藤智惠 藤原啟治 矢島晶子 青森伸 巖永哲哉 真山亞子 玄田哲章 納谷六朗 大瀧進矢 臼井儀人 富澤美智惠 鄉(xiāng)里大輔 高田由美 中島聰彥 鹽澤兼人 山本圭子 佐藤佑子 島津冴子 山本百合子 筈見純
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